Os Carmelitas chegaram a Portugal como Capelães dos Militares de São João de Jerusalém, vindos da Terra Santa, onde defendiam os Lugares Santos. Foi-lhes doado o convento construído pelos referidos Militares em 1251, em Moura.Em 1347, D. Nuno Álvares Pereira manda construir o Convento do Carmo, em Lisboa. Para este Convento vieram Religiosos do Convento de Moura, solicitados e indicados pelo próprio D. Nuno, que simpatizou de imediato com eles por sua grande devoção à Virgem Maria, tendo ele mesmo, nos anos finais da sua vida, ingressado aí, como freire penitente da Ordem Carmelita da Antiga Observância, que é o seu ramo mais antigo.
Reproduz-se aqui a carta que, nos meados do último decénio do século XIV, dirige ao Vigário Geral Dr. Frei Afonso de Alfama, então Prior de Moura, comunicando-lhe a sua resolução de inaugurar a igreja e o mosteiro e, referindo-se a entendimentos anteriores, pede que sejam agora enviados os frades que haviam de morar no novo convento. Eis o teor da carta, transmitida por Nuno Álvares Pereira:
« Ao mui honrado Frei Afonso de Alfama, Vigário Geral do Mosteiro de Santa Maria de Moura; Salvé Deus!
Antes de tudo beijo o vosso santo escapulário, dom extremado da Mãe de Deus, que o trouxe do Céu, para a defesa dos seus frades, pela muita afeição que lhes devia desde sua vida; e desde então aprouve-lhe que não fosseis mais ofendidos pelos maus nas terras onde estáveis. Tudo isto merecestes pela vossa vida exemplar que agrada à bendita Mãe do Carmo.
Sabei que por ora vos rogo e peço aquilo de que vos já falei e que é de grande serviço para Deus e sua santa Mãe, que me fizeram grandes graças e favores. E por tudo que recebi estou fazendo este mosteiro para Maria Santíssima, o qual, graças a Deus, vai bem adiantado, com os bens que o mesmo Senhor me deu. E como quer que desde o começo determinei que nele estivessem frades, ou freiras do meu agrado, o que, segundo creio, já vos contei, agora vos peço e rogo, como mercê, que venhais para maior serviço de Deus e de sua Mãe, que do alto estarão olhando para tudo que em sua glória fizerdes. Além disso vos rogo que o Dr. Frei Gomes, que boa e merecida fama tem, venha como prior dos outros frades, pois que assim agrada a meu Rei e Senhor, que me falou de sua vontade de, quanto a este mosteiro, combinar em tudo comigo e de auxiliar-me conforme a minha intenção.
E podereis trazer os frades, até ao número que antes vos disse, e que sejam bons, portugueses fiéis à Pátria, do modo que vos parecer melhor, pois sois o Superior deles na Religião.
E como, segundo a vossa lei, não comeis carnes e tendes jejuns muito prolongados, não achareis aqui falta de provisão, porque ficará aos meus cuidados dar-vos comida e roupa suficientes, pois do que é meu, e do que Deus e o Rei meu Senhor me deram, posso fazer mercê, e isto é tornar a ele o que antes me concedeu.
E por circunstância alguma deixai de vir imediatamente depois de meu pedido, para fazerdes todos os serviços sacerdotais para o tempo que estiverdes aqui neste mosteiro encarregados da sua cura espiritual, pois haverá bastante lugar para fazerdes a vossa oração e onde podeis viver retirados no silêncio da vossa regra, que vos como corre a fama, deram tão grandes merecimentos diante de Deus. E por ora não tenho mais que dizer.»
Frei Diogo Gil, um dos primeiros habitantes do novo convento e o segundo provincial da Província, dá, como tempo da chegada dos Carmelitas a Lisboa, o ano de 1397; « Era de Cesar 1435. Bieron os Padre de Moura Carmelitas para o mosteiro do Carmo de Lisboa, que habia feixo o Codestabre Nuno Alberes Pereira.»
Este convento contava, em 1421, com quarenta e dois religiosos. É a partir daqui que os Carmelitas vão irradiar para todo o Portugal e ainda para o Brasil.
Profundamente remodelado no século XVI, N. Sra. do Carmo sofreu posteriores remodelações, ocorridas no século XVIII e que lhe introduziram elementos arquitetónicos e decorativos próprios da exuberante linguagem barroca. Contudo, apesar destas profundas alterações, o conjunto monástico revela ainda sinais artísticos da primitiva construção gótica.
Em 1834, no âmbito da "Reforma geral eclesiástica" empreendida pelo Ministro e Secretário de Estado, Joaquim António de Aguiar, executada pela Comissão da Reforma Geral do Clero (1833-1837), pelo Decreto de 30 de Maio, foram extintos todos os conventos, mosteiros, colégios, hospícios e casas de religiosos de todas as ordens religiosas, ficando as de religiosas, sujeitas aos respectivos bispos, até à morte da última freira, data do encerramento definitivo.
Os bens foram incorporados nos Próprios da Fazenda Nacional.
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